અલ્ટ્રાટ્રાન્સપેરન્ટ અને સ્ટ્રેચેબલ ગ્રાફીન ઇલેક્ટ્રોડ્સ

ગ્રાફીન જેવા દ્વિ-પરિમાણીય પદાર્થો પરંપરાગત સેમિકન્ડક્ટર એપ્લિકેશનો અને લવચીક ઇલેક્ટ્રોનિક્સમાં નવજાત એપ્લિકેશનો બંને માટે આકર્ષક છે. જો કે, ગ્રાફીનની ઉચ્ચ તાણ શક્તિ ઓછી તાણ પર ફ્રેક્ચરમાં પરિણમે છે, જેના કારણે સ્ટ્રેચેબલ ઇલેક્ટ્રોનિક્સમાં તેના અસાધારણ ઇલેક્ટ્રોનિક ગુણધર્મોનો લાભ લેવાનું પડકારજનક બને છે. પારદર્શક ગ્રાફીન વાહકોના ઉત્તમ તાણ-આધારિત પ્રદર્શનને સક્ષમ કરવા માટે, અમે સ્ટેક્ડ ગ્રાફીન સ્તરો વચ્ચે ગ્રાફીન નેનોસ્ક્રોલ્સ બનાવ્યા, જેને મલ્ટિલેયર ગ્રાફીન/ગ્રાફીન સ્ક્રોલ (MGGs) તરીકે ઓળખવામાં આવે છે. તાણ હેઠળ, કેટલાક સ્ક્રોલ ગ્રાફીનના વિભાજિત ડોમેન્સને બ્રિજ કરે છે જેથી એક પરકોલેટિંગ નેટવર્ક જાળવી શકાય જે ઉચ્ચ તાણ પર ઉત્તમ વાહકતા સક્ષમ કરે છે. ઇલાસ્ટોમર્સ પર સપોર્ટેડ ટ્રાયલેર MGGs એ 100% તાણ પર તેમના મૂળ વાહકતાના 65% જાળવી રાખ્યા, જે વર્તમાન પ્રવાહની દિશાને લંબરૂપ છે, જ્યારે નેનોસ્ક્રોલ્સ વિના ગ્રાફીનની ટ્રાયલેર ફિલ્મો તેમના પ્રારંભિક વાહકતાના માત્ર 25% જાળવી રાખે છે. MGGs ને ઇલેક્ટ્રોડ તરીકે ઉપયોગ કરીને બનાવવામાં આવેલ સ્ટ્રેચેબલ ઓલ-કાર્બન ટ્રાન્ઝિસ્ટર 90% થી વધુ ટ્રાન્સમિટન્સ દર્શાવે છે અને 120% સ્ટ્રેન (ચાર્જ ટ્રાન્સપોર્ટની દિશાની સમાંતર) પર તેના મૂળ વર્તમાન આઉટપુટના 60% જાળવી રાખે છે. આ અત્યંત સ્ટ્રેચેબલ અને પારદર્શક ઓલ-કાર્બન ટ્રાન્ઝિસ્ટર અત્યાધુનિક સ્ટ્રેચેબલ ઓપ્ટોઇલેક્ટ્રોનિક્સને સક્ષમ કરી શકે છે.
સ્ટ્રેચેબલ પારદર્શક ઇલેક્ટ્રોનિક્સ એ એક વિકસતું ક્ષેત્ર છે જેનો અદ્યતન બાયોઇન્ટિગ્રેટેડ સિસ્ટમ્સ (1, 2) માં મહત્વપૂર્ણ ઉપયોગો છે તેમજ સ્ટ્રેચેબલ ઓપ્ટોઇલેક્ટ્રોનિક્સ (3, 4) સાથે સંકલન કરીને અત્યાધુનિક સોફ્ટ રોબોટિક્સ અને ડિસ્પ્લે ઉત્પન્ન કરવાની ક્ષમતા છે. ગ્રાફીન અણુ જાડાઈ, ઉચ્ચ પારદર્શિતા અને ઉચ્ચ વાહકતાના અત્યંત ઇચ્છનીય ગુણધર્મો દર્શાવે છે, પરંતુ સ્ટ્રેચેબલ એપ્લિકેશન્સમાં તેનો અમલ નાના સ્ટ્રેન્સ પર ક્રેક થવાની વૃત્તિ દ્વારા અટકાવવામાં આવ્યો છે. ગ્રાફીનની યાંત્રિક મર્યાદાઓને દૂર કરવાથી સ્ટ્રેચેબલ પારદર્શક ઉપકરણોમાં નવી કાર્યક્ષમતા સક્ષમ થઈ શકે છે.
ગ્રાફીનના અનન્ય ગુણધર્મો તેને આગામી પેઢીના પારદર્શક વાહક ઇલેક્ટ્રોડ્સ માટે એક મજબૂત ઉમેદવાર બનાવે છે (5, 6). સૌથી વધુ ઉપયોગમાં લેવાતા પારદર્શક વાહક, ઇન્ડિયમ ટીન ઓક્સાઇડ [ITO; 100 ઓહ્મ/ચોરસ (ચોરસ) 90% પારદર્શિતા પર] ની તુલનામાં, રાસાયણિક વરાળ નિક્ષેપ (CVD) દ્વારા ઉગાડવામાં આવતા મોનોલેયર ગ્રાફીનમાં શીટ પ્રતિકાર (125 ઓહ્મ/ચોરસ) અને પારદર્શિતા (97.4%) (5) નું સમાન સંયોજન છે. વધુમાં, ITO (7) ની તુલનામાં ગ્રાફીન ફિલ્મોમાં અસાધારણ લવચીકતા હોય છે. ઉદાહરણ તરીકે, પ્લાસ્ટિક સબસ્ટ્રેટ પર, તેની વાહકતા 0.8 મીમી (8) જેટલી નાની વક્રતાના બેન્ડિંગ ત્રિજ્યા માટે પણ જાળવી શકાય છે. પારદર્શક લવચીક વાહક તરીકે તેના વિદ્યુત પ્રદર્શનને વધુ વધારવા માટે, અગાઉના કાર્યોએ એક-પરિમાણીય (1D) સિલ્વર નેનોવાયર અથવા કાર્બન નેનોટ્યુબ (CNTs) (9-11) સાથે ગ્રાફીન હાઇબ્રિડ સામગ્રી વિકસાવી છે. વધુમાં, મિશ્ર પરિમાણીય હેટરોસ્ટ્રક્ચરલ સેમિકન્ડક્ટર્સ (જેમ કે 2D બલ્ક Si, 1D નેનોવાયર/નેનોટ્યુબ્સ, અને 0D ક્વોન્ટમ ડોટ્સ) (12), લવચીક ટ્રાન્ઝિસ્ટર, સૌર કોષો અને પ્રકાશ ઉત્સર્જક ડાયોડ્સ (LEDs) (13-23) માટે ઇલેક્ટ્રોડ તરીકે ગ્રાફીનનો ઉપયોગ કરવામાં આવ્યો છે.
ગ્રાફીન લવચીક ઇલેક્ટ્રોનિક્સ માટે આશાસ્પદ પરિણામો દર્શાવ્યું હોવા છતાં, સ્ટ્રેચેબલ ઇલેક્ટ્રોનિક્સમાં તેનો ઉપયોગ તેના યાંત્રિક ગુણધર્મો દ્વારા મર્યાદિત રહ્યો છે (17, 24, 25); ગ્રાફીનમાં 340 N/m ની ઇન-પ્લેન જડતા અને 0.5 TPa (26) નું યંગ મોડ્યુલસ છે. મજબૂત કાર્બન-કાર્બન નેટવર્ક એપ્લાઇડ સ્ટ્રેન માટે કોઈપણ ઉર્જા વિસર્જન મિકેનિઝમ પ્રદાન કરતું નથી અને તેથી 5% કરતા ઓછા સ્ટ્રેન પર સરળતાથી ક્રેક થાય છે. ઉદાહરણ તરીકે, પોલીડાઇમિથિલસિલોક્સેન (PDMS) સ્થિતિસ્થાપક સબસ્ટ્રેટ પર સ્થાનાંતરિત CVD ગ્રાફીન ફક્ત 6% કરતા ઓછા સ્ટ્રેન પર તેની વાહકતા જાળવી શકે છે (8). સૈદ્ધાંતિક ગણતરીઓ દર્શાવે છે કે વિવિધ સ્તરો વચ્ચે ક્રમ્પલિંગ અને ઇન્ટરપ્લેથી જડતામાં નોંધપાત્ર ઘટાડો થવો જોઈએ (26). ગ્રાફીનને બહુવિધ સ્તરોમાં સ્ટેક કરીને, એવું નોંધવામાં આવ્યું છે કે આ બાય- અથવા ટ્રાઇલેયર ગ્રાફીન 30% સ્ટ્રેન સુધી સ્ટ્રેચેબલ છે, જે મોનોલેયર ગ્રાફીન (27) કરતા 13 ગણો નાનો પ્રતિકાર ફેરફાર દર્શાવે છે. જો કે, આ સ્ટ્રેચેબિલિટી હજુ પણ અત્યાધુનિક સ્ટ્રેચેબલ c ઓન્ડક્ટર્સ (28, 29) કરતા નોંધપાત્ર રીતે હલકી ગુણવત્તાવાળા છે.
સ્ટ્રેચેબલ એપ્લિકેશન્સમાં ટ્રાન્ઝિસ્ટર મહત્વપૂર્ણ છે કારણ કે તે અત્યાધુનિક સેન્સર રીડઆઉટ અને સિગ્નલ વિશ્લેષણને સક્ષમ કરે છે (30, 31). સ્ત્રોત/ડ્રેઇન ઇલેક્ટ્રોડ અને ચેનલ સામગ્રી તરીકે મલ્ટિલેયર ગ્રાફીન સાથે PDMS પર ટ્રાન્ઝિસ્ટર 5% સ્ટ્રેન (32) સુધી વિદ્યુત કાર્ય જાળવી શકે છે, જે પહેરવા યોગ્ય આરોગ્ય-નિરીક્ષણ સેન્સર અને ઇલેક્ટ્રોનિક ત્વચા માટે ન્યૂનતમ જરૂરી મૂલ્ય (~50%) કરતા નોંધપાત્ર રીતે નીચે છે (33, 34). તાજેતરમાં, ગ્રાફીન કિરીગામી અભિગમની શોધ કરવામાં આવી છે, અને પ્રવાહી ઇલેક્ટ્રોલાઇટ દ્વારા ગેટેડ ટ્રાન્ઝિસ્ટરને 240% (35) સુધી ખેંચી શકાય છે. જો કે, આ પદ્ધતિમાં સસ્પેન્ડેડ ગ્રાફીનની જરૂર પડે છે, જે ફેબ્રિકેશન પ્રક્રિયાને જટિલ બનાવે છે.
અહીં, અમે ગ્રાફીન સ્તરો વચ્ચે ગ્રાફીન સ્ક્રોલ (~1 થી 20 μm લાંબા, ~0.1 થી 1 μm પહોળા અને ~10 થી 100 nm ઊંચા) ને ઇન્ટરકેલેટ કરીને ખૂબ જ સ્ટ્રેચેબલ ગ્રાફીન ઉપકરણો પ્રાપ્ત કરીએ છીએ. અમે અનુમાન કરીએ છીએ કે આ ગ્રાફીન સ્ક્રોલ ગ્રાફીન શીટ્સમાં તિરાડોને દૂર કરવા માટે વાહક માર્ગો પ્રદાન કરી શકે છે, આમ તાણ હેઠળ ઉચ્ચ વાહકતા જાળવી રાખે છે. ગ્રાફીન સ્ક્રોલને વધારાના સંશ્લેષણ અથવા પ્રક્રિયાની જરૂર નથી; તે કુદરતી રીતે ભીના ટ્રાન્સફર પ્રક્રિયા દરમિયાન રચાય છે. મલ્ટિલેયર G/G (ગ્રાફીન/ગ્રાફીન) સ્ક્રોલ (MGGs) ગ્રાફીન સ્ટ્રેચેબલ ઇલેક્ટ્રોડ્સ (સ્રોત/ડ્રેઇન અને ગેટ) અને સેમિકન્ડક્ટિંગ CNTs નો ઉપયોગ કરીને, અમે ખૂબ જ પારદર્શક અને ખૂબ જ સ્ટ્રેચેબલ ઓલ-કાર્બન ટ્રાન્ઝિસ્ટર દર્શાવવામાં સક્ષમ હતા, જેને 120% સ્ટ્રેન (ચાર્જ ટ્રાન્સપોર્ટની દિશાની સમાંતર) સુધી ખેંચી શકાય છે અને તેમના મૂળ વર્તમાન આઉટપુટના 60% જાળવી રાખી શકાય છે. આ અત્યાર સુધીનું સૌથી સ્ટ્રેચેબલ પારદર્શક કાર્બન-આધારિત ટ્રાન્ઝિસ્ટર છે, અને તે અકાર્બનિક LED ચલાવવા માટે પૂરતો પ્રવાહ પૂરો પાડે છે.
મોટા-ક્ષેત્ર પારદર્શક સ્ટ્રેચેબલ ગ્રાફીન ઇલેક્ટ્રોડને સક્ષમ કરવા માટે, અમે Cu ફોઇલ પર CVD-ગ્રોન ગ્રાફીન પસંદ કર્યું. Cu ફોઇલને CVD ક્વાર્ટઝ ટ્યુબના મધ્યમાં લટકાવવામાં આવ્યું હતું જેથી બંને બાજુ ગ્રાફીનનો વિકાસ થાય, જેનાથી G/Cu/G સ્ટ્રક્ચર્સ બને. ગ્રાફીન ટ્રાન્સફર કરવા માટે, અમે પહેલા ગ્રાફીનની એક બાજુને સુરક્ષિત રાખવા માટે પોલી(મિથાઈલ મેથાક્રાયલેટ) (PMMA) ના પાતળા સ્તરને સ્પિન-કોટ કર્યું, જેને અમે ટોપસાઇડ ગ્રાફીન નામ આપ્યું (ગ્રાફીનની બીજી બાજુ માટે તેનાથી વિપરીત), અને ત્યારબાદ, Cu ફોઇલને દૂર કરવા માટે સમગ્ર ફિલ્મ (PMMA/ટોચ ગ્રાફીન/Cu/બોટમ ગ્રાફીન) ને (NH4)2S2O8 દ્રાવણમાં પલાળવામાં આવી. PMMA કોટિંગ વિના નીચેની બાજુના ગ્રાફીનમાં અનિવાર્યપણે તિરાડો અને ખામીઓ હશે જે ઇચેન્ટને (36, 37) દ્વારા પ્રવેશવા દે છે. આકૃતિ 1A માં દર્શાવ્યા મુજબ, સપાટીના તણાવની અસર હેઠળ, પ્રકાશિત ગ્રાફીન ડોમેન્સ સ્ક્રોલમાં ફેરવવામાં આવ્યા હતા અને ત્યારબાદ બાકીની ટોપ-G/PMMA ફિલ્મ સાથે જોડાયેલા હતા. ટોચના G/G સ્ક્રોલને કોઈપણ સબસ્ટ્રેટ પર ટ્રાન્સફર કરી શકાય છે, જેમ કે SiO2/Si, કાચ અથવા સોફ્ટ પોલિમર. આ ટ્રાન્સફર પ્રક્રિયાને એક જ સબસ્ટ્રેટ પર ઘણી વખત પુનરાવર્તિત કરવાથી MGG સ્ટ્રક્ચર મળે છે.
(A) સ્ટ્રેચેબલ ઇલેક્ટ્રોડ તરીકે MGGs માટે ફેબ્રિકેશન પ્રક્રિયાનું યોજનાકીય ચિત્ર. ગ્રાફીન ટ્રાન્સફર દરમિયાન, Cu ફોઇલ પર પાછળની બાજુનો ગ્રાફીન સીમાઓ અને ખામીઓ પર તૂટી ગયો હતો, મનસ્વી આકારોમાં ફેરવવામાં આવ્યો હતો, અને ઉપલા ફિલ્મ્સ પર ચુસ્તપણે જોડાયેલ હતો, જેનાથી નેનોસ્ક્રોલ્સ બનાવવામાં આવ્યા હતા. ચોથું કાર્ટૂન સ્ટેક્ડ MGG માળખું દર્શાવે છે. (B અને C) મોનોલેયર MGG ના ઉચ્ચ-રિઝોલ્યુશન TEM પાત્રાલેખન, અનુક્રમે મોનોલેયર ગ્રાફીન (B) અને સ્ક્રોલ (C) પ્રદેશ પર ધ્યાન કેન્દ્રિત કરે છે. (B) નો ઇનસેટ એ ઓછી-વિસ્તૃતીકરણ છબી છે જે TEM ગ્રીડ પર મોનોલેયર MGGs ના એકંદર આકારવિજ્ઞાન દર્શાવે છે. (C) ના ઇનસેટ્સ એ છબીમાં દર્શાવેલ લંબચોરસ બોક્સ સાથે લેવામાં આવેલી તીવ્રતા પ્રોફાઇલ્સ છે, જ્યાં અણુ વિમાનો વચ્ચેનું અંતર 0.34 અને 0.41 nm છે. (D) કાર્બન K-એજ EEL સ્પેક્ટ્રમ લાક્ષણિક ગ્રાફિક π* અને σ* શિખરો સાથે લેબલ થયેલ છે. (E) પીળા ડોટેડ લાઇન સાથે ઊંચાઈ પ્રોફાઇલ સાથે મોનોલેયર G/G સ્ક્રોલની વિભાગીય AFM છબી. (F થી I) 300-nm-જાડા SiO2/Si સબસ્ટ્રેટ પર અનુક્રમે (F અને H) વગર અને સ્ક્રોલ (G અને I) સાથે ત્રિસ્તરીય G ના ઓપ્ટિકલ માઇક્રોસ્કોપી અને AFM છબીઓ. પ્રતિનિધિ સ્ક્રોલ અને કરચલીઓ તેમના તફાવતોને પ્રકાશિત કરવા માટે લેબલ કરવામાં આવી હતી.
સ્ક્રોલ રોલેડ ગ્રાફીન પ્રકૃતિના છે તે ચકાસવા માટે, અમે મોનોલેયર ટોપ-G/G સ્ક્રોલ સ્ટ્રક્ચર્સ પર હાઇ-રિઝોલ્યુશન ટ્રાન્સમિશન ઇલેક્ટ્રોન માઇક્રોસ્કોપી (TEM) અને ઇલેક્ટ્રોન એનર્જી લોસ (EEL) સ્પેક્ટ્રોસ્કોપી અભ્યાસ હાથ ધર્યા. આકૃતિ 1B મોનોલેયર ગ્રાફીનની ષટ્કોણ રચના દર્શાવે છે, અને ઇનસેટ TEM ગ્રીડના એક કાર્બન છિદ્ર પર આવરી લેવામાં આવેલી ફિલ્મનું એકંદર મોર્ફોલોજી છે. મોનોલેયર ગ્રાફીન મોટાભાગના ગ્રીડને આવરી લે છે, અને ષટ્કોણ રિંગ્સના બહુવિધ સ્ટેક્સની હાજરીમાં કેટલાક ગ્રાફીન ફ્લેક્સ દેખાય છે (આકૃતિ 1B). વ્યક્તિગત સ્ક્રોલ (આકૃતિ 1C) માં ઝૂમ કરીને, અમે 0.34 થી 0.41 nm ની રેન્જમાં જાળીના અંતર સાથે, ગ્રાફીન જાળીના ફ્રિન્જની મોટી માત્રા જોઈ. આ માપ સૂચવે છે કે ફ્લેક્સ રેન્ડમલી વળેલા છે અને સંપૂર્ણ ગ્રેફાઇટ નથી, જેમાં "ABAB" લેયર સ્ટેકીંગમાં જાળીનું અંતર 0.34 nm છે. આકૃતિ 1D કાર્બન K-એજ EEL સ્પેક્ટ્રમ દર્શાવે છે, જ્યાં 285 eV પરનો શિખર π* ઓર્બિટલમાંથી ઉદ્ભવે છે અને બીજો 290 eV ની આસપાસનો σ* ઓર્બિટલના સંક્રમણને કારણે છે. તે જોઈ શકાય છે કે આ રચનામાં sp2 બંધન પ્રભુત્વ ધરાવે છે, જે ચકાસે છે કે સ્ક્રોલ ખૂબ જ ગ્રાફિક છે.
ઓપ્ટિકલ માઇક્રોસ્કોપી અને એટોમિક ફોર્સ માઇક્રોસ્કોપી (AFM) છબીઓ MGGs (આકૃતિ 1, E થી G, અને આકૃતિ S1 અને S2) માં ગ્રાફીન નેનોસ્ક્રોલના વિતરણમાં સમજ આપે છે. સ્ક્રોલ સપાટી પર રેન્ડમલી વિતરિત થાય છે, અને તેમની ઇન-પ્લેન ઘનતા સ્ટેક્ડ સ્તરોની સંખ્યાના પ્રમાણમાં વધે છે. ઘણા સ્ક્રોલ ગાંઠોમાં ગૂંચવાયેલા હોય છે અને 10 થી 100 nm ની રેન્જમાં બિન-સમાન ઊંચાઈ દર્શાવે છે. તેમના પ્રારંભિક ગ્રાફીન ફ્લેક્સના કદના આધારે, તેઓ 1 થી 20 μm લાંબા અને 0.1 થી 1 μm પહોળા હોય છે. આકૃતિ 1 (H અને I) માં બતાવ્યા પ્રમાણે, સ્ક્રોલ કરચલીઓ કરતા નોંધપાત્ર રીતે મોટા કદ ધરાવે છે, જે ગ્રાફીન સ્તરો વચ્ચે વધુ ખરબચડા ઇન્ટરફેસ તરફ દોરી જાય છે.
વિદ્યુત ગુણધર્મો માપવા માટે, અમે ફોટોલિથોગ્રાફીનો ઉપયોગ કરીને સ્ક્રોલ સ્ટ્રક્ચર્સ અને લેયર સ્ટેકીંગ સાથે અથવા વગર ગ્રાફીન ફિલ્મોનું પેટર્નિંગ કર્યું, જેમાં 300-μm-પહોળાઈ અને 2000-μm-લાંબી સ્ટ્રીપ્સનો ઉપયોગ કરવામાં આવ્યો. સ્ટ્રેનના કાર્ય તરીકે બે-પ્રોબ રેઝિસ્ટન્સને આસપાસની પરિસ્થિતિઓમાં માપવામાં આવ્યા હતા. સ્ક્રોલની હાજરીએ મોનોલેયર ગ્રાફીન માટે રેઝિસ્ટિવિટીમાં 80% ઘટાડો કર્યો, ટ્રાન્સમિટન્સમાં માત્ર 2.2% ઘટાડો થયો (આકૃતિ S4). આ પુષ્ટિ કરે છે કે નેનોસ્ક્રોલ્સ, જે 5 × 107 A/cm2 (38, 39) સુધી ઉચ્ચ વર્તમાન ઘનતા ધરાવે છે, MGGs માં ખૂબ જ સકારાત્મક વિદ્યુત યોગદાન આપે છે. બધા મોનો-, બાય-, અને ટ્રાઇલેયર પ્લેન ગ્રાફીન અને MGGs માં, ટ્રાઇલેયર MGG લગભગ 90% ની પારદર્શિતા સાથે શ્રેષ્ઠ વાહકતા ધરાવે છે. સાહિત્યમાં નોંધાયેલા ગ્રાફીનના અન્ય સ્ત્રોતો સાથે સરખામણી કરવા માટે, અમે ચાર-પ્રોબ શીટ પ્રતિકાર (આકૃતિ S5) પણ માપ્યા અને તેમને આકૃતિ 2A માં 550 nm (આકૃતિ S6) પર ટ્રાન્સમિટન્સના કાર્ય તરીકે સૂચિબદ્ધ કર્યા. MGG કૃત્રિમ રીતે સ્ટેક્ડ મલ્ટીલેયર પ્લેન ગ્રાફીન અને રિડ્યુસ્ડ ગ્રાફીન ઓક્સાઇડ (RGO) (6, 8, 18) કરતાં તુલનાત્મક અથવા ઉચ્ચ વાહકતા અને પારદર્શિતા દર્શાવે છે. નોંધ કરો કે સાહિત્યમાંથી કૃત્રિમ રીતે સ્ટેક્ડ મલ્ટીલેયર પ્લેન ગ્રાફીનના શીટ પ્રતિકાર આપણા MGG કરતા થોડા વધારે છે, કદાચ તેમની અનઓપ્ટિમાઇઝ્ડ વૃદ્ધિ પરિસ્થિતિઓ અને ટ્રાન્સફર પદ્ધતિને કારણે.
(A) વિવિધ પ્રકારના ગ્રાફીન માટે 550 nm પર ટ્રાન્સમિટન્સ વિરુદ્ધ ચાર-પ્રોબ શીટ પ્રતિકાર, જ્યાં કાળા ચોરસ મોનો-, બાય- અને ટ્રાઇલેયર MGG દર્શાવે છે; લાલ વર્તુળો અને વાદળી ત્રિકોણ અનુક્રમે Li et al. (6) અને Kim et al. (8) ના અભ્યાસોમાંથી Cu અને Ni પર ઉગાડવામાં આવેલા બહુસ્તરીય સાદા ગ્રાફીન સાથે સુસંગત છે, અને ત્યારબાદ SiO2/Si અથવા ક્વાર્ટઝ પર સ્થાનાંતરિત થયા છે; અને લીલા ત્રિકોણ બોનાકોર્સો et al. (18) ના અભ્યાસમાંથી અલગ અલગ ઘટાડતા ડિગ્રી પર RGO માટે મૂલ્યો છે. (B અને C) વર્તમાન પ્રવાહની દિશામાં લંબ (B) અને સમાંતર (C) તાણના કાર્ય તરીકે મોનો-, બાય- અને ટ્રાઇલેયર MGGs અને G નો સામાન્ય પ્રતિકાર ફેરફાર. (D) ચક્રીય તાણ હેઠળ બાયલેયર G (લાલ) અને MGG (કાળા) નો સામાન્ય પ્રતિકાર ફેરફાર 50% લંબ તાણ સુધી લોડ થાય છે. (E) ચક્રીય તાણ હેઠળ ટ્રાઇલેયર G (લાલ) અને MGG (કાળા) નો સામાન્ય પ્રતિકાર ફેરફાર 90% સમાંતર તાણ સુધી લોડ થાય છે. (F) સ્ટ્રેનના કાર્ય તરીકે મોનો-, બાય- અને ટ્રાઇલેયર G અને બાય- અને ટ્રાઇલેયર MGGs નો સામાન્ય કેપેસિટન્સ ફેરફાર. ઇનસેટ એ કેપેસિટર માળખું છે, જ્યાં પોલિમર સબસ્ટ્રેટ SEBS છે અને પોલિમર ડાઇલેક્ટ્રિક સ્તર 2-μm-જાડા SEBS છે.
MGG ના સ્ટ્રેન-આધારિત પ્રદર્શનનું મૂલ્યાંકન કરવા માટે, અમે ગ્રાફીનને થર્મોપ્લાસ્ટિક ઇલાસ્ટોમર સ્ટાયરીન-ઇથિલિન-બ્યુટાડીન-સ્ટાયરીન (SEBS) સબસ્ટ્રેટ્સ (~2 સેમી પહોળા અને ~5 સેમી લાંબા) પર સ્થાનાંતરિત કર્યું, અને સબસ્ટ્રેટને લંબ અને સમાંતર બંને રીતે ખેંચાતા (સામગ્રી અને પદ્ધતિઓ જુઓ) વાહકતા માપવામાં આવી (આકૃતિ 2, B અને C). નેનોસ્ક્રોલના સમાવેશ અને ગ્રાફીન સ્તરોની વધતી સંખ્યા સાથે સ્ટ્રેન-આધારિત વિદ્યુત વર્તણૂકમાં સુધારો થયો. ઉદાહરણ તરીકે, જ્યારે સ્ટ્રેન વર્તમાન પ્રવાહને લંબ હોય છે, ત્યારે મોનોલેયર ગ્રાફીન માટે, સ્ક્રોલના ઉમેરાથી વિદ્યુત ભંગાણ પર સ્ટ્રેન 5 થી 70% સુધી વધ્યો. મોનોલેયર ગ્રાફીનની તુલનામાં ટ્રાઇલેયર ગ્રાફીનની સ્ટ્રેન સહિષ્ણુતામાં પણ નોંધપાત્ર સુધારો થયો છે. નેનોસ્ક્રોલ સાથે, 100% લંબ સ્ટ્રેન પર, ટ્રાઇલેયર MGG સ્ટ્રક્ચરનો પ્રતિકાર ફક્ત 50% વધ્યો, જ્યારે સ્ક્રોલ વિના ટ્રાઇલેયર ગ્રાફીન માટે 300% વધ્યો. ચક્રીય સ્ટ્રેન લોડિંગ હેઠળ પ્રતિકાર ફેરફારની તપાસ કરવામાં આવી. સરખામણી માટે (આકૃતિ 2D), 50% લંબરૂપ તાણ પર ~700 ચક્ર પછી સાદા બાયલેયર ગ્રાફીન ફિલ્મનો પ્રતિકાર લગભગ 7.5 ગણો વધ્યો અને દરેક ચક્રમાં તાણ સાથે વધતો રહ્યો. બીજી બાજુ, ~700 ચક્ર પછી બાયલેયર MGG નો પ્રતિકાર ફક્ત 2.5 ગણો વધ્યો. સમાંતર દિશામાં 90% સુધી તાણ લાગુ કરવાથી, 1000 ચક્ર પછી ટ્રાઇલેયર ગ્રાફીનનો પ્રતિકાર ~100 ગણો વધ્યો, જ્યારે ટ્રાઇલેયર MGG માં તે ફક્ત ~8 ગણો વધ્યો (આકૃતિ 2E). સાયકલિંગ પરિણામો આકૃતિ S7 માં દર્શાવવામાં આવ્યા છે. સમાંતર તાણ દિશામાં પ્રતિકારમાં પ્રમાણમાં ઝડપી વધારો એ છે કે તિરાડોનું દિશામાન વર્તમાન પ્રવાહની દિશાને લંબરૂપ છે. લોડિંગ અને અનલોડિંગ સ્ટ્રેન દરમિયાન પ્રતિકારનું વિચલન SEBS ઇલાસ્ટોમર સબસ્ટ્રેટના વિસ્કોઇલાસ્ટિક પુનઃપ્રાપ્તિને કારણે છે. સાયકલિંગ દરમિયાન MGG સ્ટ્રીપ્સનો વધુ સ્થિર પ્રતિકાર મોટા સ્ક્રોલની હાજરીને કારણે છે જે ગ્રાફીનના તિરાડ ભાગોને જોડે છે (જેમ કે AFM દ્વારા અવલોકન કરવામાં આવે છે), જે પરકોલેટિંગ માર્ગ જાળવવામાં મદદ કરે છે. પરકોલેટિંગ માર્ગ દ્વારા વાહકતા જાળવવાની આ ઘટના ઇલાસ્ટોમર સબસ્ટ્રેટ્સ પર તિરાડ ધાતુ અથવા સેમિકન્ડક્ટર ફિલ્મો માટે અગાઉ નોંધવામાં આવી છે (40, 41).
સ્ટ્રેચેબલ ઉપકરણોમાં ગેટ ઇલેક્ટ્રોડ તરીકે આ ગ્રાફીન-આધારિત ફિલ્મોનું મૂલ્યાંકન કરવા માટે, અમે ગ્રાફીન સ્તરને SEBS ડાઇલેક્ટ્રિક સ્તર (2 μm જાડા) સાથે આવરી લીધું અને સ્ટ્રેનના કાર્ય તરીકે ડાઇલેક્ટ્રિક કેપેસિટેન્સમાં ફેરફારનું નિરીક્ષણ કર્યું (વિગતો માટે આકૃતિ 2F અને પૂરક સામગ્રી જુઓ). અમે જોયું કે પ્લેન મોનોલેયર અને બાયલેયર ગ્રાફીન ઇલેક્ટ્રોડ સાથે કેપેસિટેન્સ ઝડપથી ઘટ્યા કારણ કે ગ્રાફીનની ઇન-પ્લેન વાહકતા ગુમાવી હતી. તેનાથી વિપરીત, MGGs તેમજ પ્લેન ટ્રાઇલેયર ગ્રાફીન દ્વારા ગેટ કરાયેલ કેપેસિટેન્સમાં સ્ટ્રેન સાથે કેપેસિટેન્સમાં વધારો જોવા મળ્યો, જે સ્ટ્રેન સાથે ડાઇલેક્ટ્રિક જાડાઈમાં ઘટાડો થવાને કારણે અપેક્ષિત છે. કેપેસિટેન્સમાં અપેક્ષિત વધારો MGG માળખા (આકૃતિ S8) સાથે ખૂબ સારી રીતે મેળ ખાતો હતો. આ સૂચવે છે કે MGG સ્ટ્રેચેબલ ટ્રાન્ઝિસ્ટર માટે ગેટ ઇલેક્ટ્રોડ તરીકે યોગ્ય છે.
વિદ્યુત વાહકતાના તાણ સહિષ્ણુતા પર 1D ગ્રાફીન સ્ક્રોલની ભૂમિકાની વધુ તપાસ કરવા અને ગ્રાફીન સ્તરો વચ્ચેના વિભાજનને વધુ સારી રીતે નિયંત્રિત કરવા માટે, અમે ગ્રાફીન સ્ક્રોલને બદલવા માટે સ્પ્રે-કોટેડ CNTs નો ઉપયોગ કર્યો (પૂરક સામગ્રી જુઓ). MGG માળખાંની નકલ કરવા માટે, અમે CNTs ની ત્રણ ઘનતા જમા કરી (એટલે ​​કે, CNT1
(A થી C) CNTs ની ત્રણ અલગ અલગ ઘનતાની AFM છબીઓ (CNT1)
સ્ટ્રેચેબલ ઇલેક્ટ્રોનિક્સ માટે ઇલેક્ટ્રોડ્સ તરીકે તેમની ક્ષમતાને વધુ સમજવા માટે, અમે સ્ટ્રેન હેઠળ MGG અને G-CNT-G ના મોર્ફોલોજીસની વ્યવસ્થિત રીતે તપાસ કરી. ઓપ્ટિકલ માઇક્રોસ્કોપી અને સ્કેનીંગ ઇલેક્ટ્રોન માઇક્રોસ્કોપી (SEM) અસરકારક લાક્ષણિકતા પદ્ધતિઓ નથી કારણ કે બંનેમાં રંગ વિરોધાભાસનો અભાવ છે અને જ્યારે ગ્રાફીન પોલિમર સબસ્ટ્રેટ્સ પર હોય ત્યારે SEM ઇલેક્ટ્રોન સ્કેનિંગ દરમિયાન છબી કલાકૃતિઓને આધીન છે (આકૃતિઓ S9 અને S10). સ્ટ્રેન હેઠળ ગ્રાફીન સપાટીનું નિરીક્ષણ કરવા માટે, અમે ખૂબ જ પાતળા (~0.1 મીમી જાડા) અને સ્થિતિસ્થાપક SEBS સબસ્ટ્રેટ્સ પર સ્થાનાંતરિત કર્યા પછી ટ્રાયલેયર MGGs અને સાદા ગ્રાફીન પર AFM માપ એકત્રિત કર્યા. ટ્રાન્સફર પ્રક્રિયા દરમિયાન CVD ગ્રાફીનમાં આંતરિક ખામીઓ અને બાહ્ય નુકસાનને કારણે, સ્ટ્રેન કરેલા ગ્રાફીન પર તિરાડો અનિવાર્યપણે ઉત્પન્ન થાય છે, અને વધતા તાણ સાથે, તિરાડો વધુ ઘટ્ટ બની જાય છે (આકૃતિ 4, A થી D). કાર્બન-આધારિત ઇલેક્ટ્રોડ્સના સ્ટેકીંગ માળખાના આધારે, તિરાડો વિવિધ મોર્ફોલોજીઓ દર્શાવે છે (આકૃતિ S11) (27). સ્ટ્રેન પછી મોનોલેયર ગ્રાફીન કરતાં બહુસ્તરીય ગ્રાફીનની તિરાડ વિસ્તારની ઘનતા (ક્રેક એરિયા/વિશ્લેષિત વિસ્તાર તરીકે વ્યાખ્યાયિત) ઓછી હોય છે, જે MGGs માટે વિદ્યુત વાહકતામાં વધારા સાથે સુસંગત છે. બીજી બાજુ, તિરાડોને પુલ કરવા માટે ઘણીવાર સ્ક્રોલ જોવા મળે છે, જે સ્ટ્રેન્ડ ફિલ્મમાં વધારાના વાહક માર્ગો પૂરા પાડે છે. ઉદાહરણ તરીકે, આકૃતિ 4B ની છબીમાં લેબલ કર્યા મુજબ, ત્રિસ્તરીય MGG માં તિરાડ પર એક પહોળો સ્ક્રોલ ઓળંગાયેલો હતો, પરંતુ સાદા ગ્રાફીનમાં કોઈ સ્ક્રોલ જોવા મળ્યો ન હતો (આકૃતિ 4, E થી H). એ જ રીતે, CNTs એ પણ ગ્રાફીન (આકૃતિ S11) માં તિરાડોને પુલ કર્યો. તિરાડ વિસ્તારની ઘનતા, સ્ક્રોલ એરિયા ઘનતા અને ફિલ્મોની ખરબચડીનો સારાંશ આકૃતિ 4K માં આપવામાં આવ્યો છે.
(A થી H) 0, 20, 60 અને 100% સ્ટ્રેન પર ખૂબ જ પાતળા SEBS (~0.1 mm જાડા) ઇલાસ્ટોમર પર ટ્રાયલેયર G/G સ્ક્રોલ (A થી D) અને ટ્રાયલેયર G સ્ટ્રક્ચર્સ (E થી H) ની ઇન સિટુ AFM છબીઓ. પ્રતિનિધિ તિરાડો અને સ્ક્રોલ તીરથી પોઇન્ટેડ છે. બધી AFM છબીઓ 15 μm × 15 μm ના ક્ષેત્રમાં છે, જે લેબલ કરેલા સમાન રંગ સ્કેલ બારનો ઉપયોગ કરે છે. (I) SEBS સબસ્ટ્રેટ પર પેટર્નવાળા મોનોલેયર ગ્રાફીન ઇલેક્ટ્રોડ્સની સિમ્યુલેશન ભૂમિતિ. (J) 20% બાહ્ય સ્ટ્રેન પર મોનોલેયર ગ્રાફીન અને SEBS સબસ્ટ્રેટમાં મહત્તમ મુખ્ય લોગરીધમિક સ્ટ્રેનનો સિમ્યુલેશન કોન્ટૂર નકશો. (K) વિવિધ ગ્રાફીન સ્ટ્રક્ચર્સ માટે ક્રેક એરિયા ડેન્સિટી (લાલ કોલમ), સ્ક્રોલ એરિયા ડેન્સિટી (પીળો કોલમ) અને સપાટી રફનેસ (વાદળી કોલમ) ની સરખામણી.
જ્યારે MGG ફિલ્મો ખેંચાય છે, ત્યારે એક મહત્વપૂર્ણ વધારાની પદ્ધતિ છે જે સ્ક્રોલ્સ ગ્રાફીનના તિરાડવાળા વિસ્તારોને જોડી શકે છે, જે પરકોલેટિંગ નેટવર્ક જાળવી રાખે છે. ગ્રાફીન સ્ક્રોલ્સ આશાસ્પદ છે કારણ કે તે દસ માઇક્રોમીટર લંબાઈના હોઈ શકે છે અને તેથી તે સામાન્ય રીતે માઇક્રોમીટર સ્કેલ સુધીની તિરાડોને જોડી શકે છે. વધુમાં, કારણ કે સ્ક્રોલ્સમાં ગ્રાફીનના બહુસ્તરીય સ્તરો હોય છે, તેમની પાસે ઓછી પ્રતિકાર હોવાની અપેક્ષા છે. સરખામણીમાં, તુલનાત્મક રીતે ગાઢ (ઓછી ટ્રાન્સમિટન્સ) CNT નેટવર્ક્સ તુલનાત્મક વાહક બ્રિજિંગ ક્ષમતા પ્રદાન કરવા માટે જરૂરી છે, કારણ કે CNT નાના (સામાન્ય રીતે થોડા માઇક્રોમીટર લંબાઈના) અને સ્ક્રોલ કરતા ઓછા વાહક હોય છે. બીજી બાજુ, જેમ કે આકૃતિ S12 માં બતાવ્યા પ્રમાણે, જ્યારે સ્ટ્રેચિંગ દરમિયાન ગ્રાફીન તિરાડોને સમાવવા માટે સ્ક્રોલ તિરાડો પાડે છે, સ્ક્રોલ તિરાડ પડતા નથી, જે દર્શાવે છે કે બાદમાં અંતર્ગત ગ્રાફીન પર સરકી રહ્યું હોઈ શકે છે. તેઓ તિરાડ ન પડવાનું કારણ કદાચ તેમની રોલ્ડ-અપ રચના છે, જે ગ્રાફીનના ઘણા સ્તરો (~1 થી 2 0 μm લાંબી, ~0.1 થી 1 μm પહોળી અને ~10 થી 100 nm ઊંચી) થી બનેલી છે, જે સિંગલ-લેયર ગ્રાફીન કરતાં વધુ અસરકારક મોડ્યુલસ ધરાવે છે. ગ્રીન અને હર્સમ (42) દ્વારા અહેવાલ મુજબ, મેટાલિક CNT નેટવર્ક્સ (1.0 nm નો ટ્યુબ વ્યાસ) CNTs વચ્ચે મોટા જંકશન પ્રતિકાર હોવા છતાં <100 ઓહ્મ/ચોરસ મીટર નીચા શીટ પ્રતિકાર પ્રાપ્ત કરી શકે છે. અમારા ગ્રાફીન સ્ક્રોલની પહોળાઈ 0.1 થી 1 μm છે અને G/G સ્ક્રોલમાં CNTs કરતા ઘણા મોટા સંપર્ક ક્ષેત્રો છે તે ધ્યાનમાં લેતા, ગ્રાફીન અને ગ્રાફીન સ્ક્રોલ વચ્ચેનો સંપર્ક પ્રતિકાર અને સંપર્ક ક્ષેત્ર ઉચ્ચ વાહકતા જાળવવા માટે મર્યાદિત પરિબળો ન હોવા જોઈએ.
SEBS સબસ્ટ્રેટ કરતાં ગ્રાફીનમાં મોડ્યુલસ ઘણું વધારે છે. જોકે ગ્રાફીન ઇલેક્ટ્રોડની અસરકારક જાડાઈ સબસ્ટ્રેટ કરતાં ઘણી ઓછી છે, ગ્રાફીનની જાડાઈ કરતા તેની જડતા સબસ્ટ્રેટ (43, 44) ની સરખામણીમાં તુલનાત્મક છે, જેના પરિણામે મધ્યમ કઠોર-ટાપુ અસર થાય છે. અમે SEBS સબસ્ટ્રેટ પર 1-nm-જાડા ગ્રાફીનના વિકૃતિનું અનુકરણ કર્યું (વિગતો માટે પૂરક સામગ્રી જુઓ). સિમ્યુલેશન પરિણામો અનુસાર, જ્યારે SEBS સબસ્ટ્રેટ પર 20% સ્ટ્રેન બાહ્ય રીતે લાગુ કરવામાં આવે છે, ત્યારે ગ્રાફીનમાં સરેરાશ સ્ટ્રેન ~6.6% (આકૃતિ 4J અને આકૃતિ S13D) છે, જે પ્રાયોગિક અવલોકનો (આકૃતિ S13 જુઓ) સાથે સુસંગત છે. અમે ઓપ્ટિકલ માઇક્રોસ્કોપીનો ઉપયોગ કરીને પેટર્નવાળા ગ્રાફીન અને સબસ્ટ્રેટ પ્રદેશોમાં સ્ટ્રેનની તુલના કરી અને સબસ્ટ્રેટ પ્રદેશમાં સ્ટ્રેન ગ્રાફીન પ્રદેશમાં સ્ટ્રેન કરતાં ઓછામાં ઓછું બમણું હોવાનું શોધી કાઢ્યું. આ સૂચવે છે કે ગ્રાફીન ઇલેક્ટ્રોડ પેટર્ન પર લાગુ કરાયેલ સ્ટ્રેન નોંધપાત્ર રીતે મર્યાદિત હોઈ શકે છે, જે SEBS ની ટોચ પર ગ્રાફીન સખત ટાપુઓ બનાવે છે (26, 43, 44).
તેથી, ઉચ્ચ તાણ હેઠળ ઉચ્ચ વાહકતા જાળવવા માટે MGG ઇલેક્ટ્રોડ્સની ક્ષમતા બે મુખ્ય પદ્ધતિઓ દ્વારા સક્ષમ બને છે: (i) સ્ક્રોલ્સ ડિસ્કનેક્ટેડ પ્રદેશોને વાહક પરકોલેશન માર્ગ જાળવવા માટે પુલ કરી શકે છે, અને (ii) બહુસ્તરીય ગ્રાફીન શીટ્સ/ઇલાસ્ટોમર એકબીજા પર સરકી શકે છે, જેના પરિણામે ગ્રાફીન ઇલેક્ટ્રોડ્સ પર તાણ ઓછો થાય છે. ઇલાસ્ટોમર પર સ્થાનાંતરિત ગ્રાફીનના બહુવિધ સ્તરો માટે, સ્તરો એકબીજા સાથે મજબૂત રીતે જોડાયેલા નથી, જે તાણના પ્રતિભાવમાં સરકી શકે છે (27). સ્ક્રોલ્સે ગ્રાફીન સ્તરોની ખરબચડી પણ વધારી, જે ગ્રાફીન સ્તરો વચ્ચેના વિભાજનને વધારવામાં મદદ કરી શકે છે અને તેથી ગ્રાફીન સ્તરોને સરકી શકે છે.
ઓછી કિંમત અને ઉચ્ચ થ્રુપુટને કારણે ઓલ-કાર્બન ઉપકરણો ઉત્સાહપૂર્વક અનુસરવામાં આવે છે. અમારા કિસ્સામાં, ઓલ-કાર્બન ટ્રાન્ઝિસ્ટર તળિયે ગ્રાફીન ગેટ, ટોચના ગ્રાફીન સ્ત્રોત/ડ્રેઇન સંપર્ક, સૉર્ટ કરેલ CNT સેમિકન્ડક્ટર અને SEBS ને ડાઇલેક્ટ્રિક તરીકે (આકૃતિ 5A) નો ઉપયોગ કરીને બનાવવામાં આવ્યા હતા. આકૃતિ 5B માં બતાવ્યા પ્રમાણે, CNTs ને સ્ત્રોત/ડ્રેઇન અને ગેટ (નીચેનું ઉપકરણ) તરીકે ધરાવતું ઓલ-કાર્બન ઉપકરણ ગ્રાફીન ઇલેક્ટ્રોડ (ટોચનું ઉપકરણ) ધરાવતા ઉપકરણ કરતાં વધુ અપારદર્શક છે. આનું કારણ એ છે કે CNT નેટવર્ક્સને મોટી જાડાઈની જરૂર પડે છે અને પરિણામે, ગ્રાફીન (આકૃતિ S4) જેવા શીટ પ્રતિકાર પ્રાપ્ત કરવા માટે ઓછા ઓપ્ટિકલ ટ્રાન્સમિટન્સની જરૂર પડે છે. આકૃતિ 5 (C અને D) બાયલેયર MGG ઇલેક્ટ્રોડથી બનેલા ટ્રાન્ઝિસ્ટર માટે સ્ટ્રેન પહેલાં પ્રતિનિધિ ટ્રાન્સફર અને આઉટપુટ વળાંક દર્શાવે છે. અનસ્ટ્રેન ટ્રાન્ઝિસ્ટરની ચેનલ પહોળાઈ અને લંબાઈ અનુક્રમે 800 અને 100 μm હતી. માપેલ ચાલુ/બંધ ગુણોત્તર અનુક્રમે 10−5 અને 10−8 A ના સ્તરે ચાલુ અને બંધ પ્રવાહો સાથે 103 કરતા વધારે છે. આઉટપુટ કર્વ સ્પષ્ટ ગેટ-વોલ્ટેજ અવલંબન સાથે આદર્શ રેખીય અને સંતૃપ્તિ શાસન દર્શાવે છે, જે CNTs અને ગ્રાફીન ઇલેક્ટ્રોડ્સ વચ્ચે આદર્શ સંપર્ક સૂચવે છે (45). ગ્રાફીન ઇલેક્ટ્રોડ્સ સાથે સંપર્ક પ્રતિકાર બાષ્પીભવન થયેલ Au ફિલ્મ કરતા ઓછો જોવા મળ્યો હતો (આકૃતિ S14 જુઓ). સ્ટ્રેચેબલ ટ્રાન્ઝિસ્ટરની સંતૃપ્તિ ગતિશીલતા લગભગ 5.6 cm2/Vs છે, જે 300-nm SiO2 ને ડાઇલેક્ટ્રિક સ્તર તરીકે કઠોર Si સબસ્ટ્રેટ્સ પર સમાન પોલિમર-સૉર્ટ કરેલા CNT ટ્રાન્ઝિસ્ટરની સમાન છે. ઑપ્ટિમાઇઝ્ડ ટ્યુબ ઘનતા અને અન્ય પ્રકારની ટ્યુબ્સ (46) સાથે ગતિશીલતામાં વધુ સુધારો શક્ય છે.
(A) ગ્રાફીન-આધારિત સ્ટ્રેચેબલ ટ્રાન્ઝિસ્ટરની યોજના. SWNTs, સિંગલ-વોલ્ડ કાર્બન નેનોટ્યુબ્સ. (B) ગ્રાફીન ઇલેક્ટ્રોડ (ટોચ) અને CNT ઇલેક્ટ્રોડ (નીચે) થી બનેલા સ્ટ્રેચેબલ ટ્રાન્ઝિસ્ટરનો ફોટો. પારદર્શિતામાં તફાવત સ્પષ્ટપણે નોંધનીય છે. (C અને D) સ્ટ્રેન પહેલાં SEBS પર ગ્રાફીન-આધારિત ટ્રાન્ઝિસ્ટરના ટ્રાન્સફર અને આઉટપુટ વણાંકો. (E અને F) વિવિધ સ્ટ્રેન પર ગ્રાફીન-આધારિત ટ્રાન્ઝિસ્ટરની ટ્રાન્સફર વણાંકો, ચાલુ અને બંધ વર્તમાન, ચાલુ/બંધ ગુણોત્તર અને ગતિશીલતા.
જ્યારે પારદર્શક, ઓલ-કાર્બન ડિવાઇસને ચાર્જ ટ્રાન્સપોર્ટ દિશાની સમાંતર દિશામાં ખેંચવામાં આવ્યું હતું, ત્યારે 120% સ્ટ્રેન સુધી ન્યૂનતમ ડિગ્રેડેશન જોવા મળ્યું. સ્ટ્રેચિંગ દરમિયાન, ગતિશીલતા 0% સ્ટ્રેન પર 5.6 cm2/Vs થી 120% સ્ટ્રેન પર 2.5 cm2/Vs સુધી સતત ઘટી ગઈ (આકૃતિ 5F). અમે વિવિધ ચેનલ લંબાઈ માટે ટ્રાન્ઝિસ્ટર પ્રદર્શનની પણ તુલના કરી (કોષ્ટક S1 જુઓ). નોંધનીય રીતે, 105% જેટલા મોટા સ્ટ્રેન પર, આ બધા ટ્રાન્ઝિસ્ટર હજુ પણ ઉચ્ચ ઓન/ઓફ રેશિયો (>103) અને ગતિશીલતા (>3 cm2/Vs) દર્શાવે છે. વધુમાં, અમે ઓલ-કાર્બન ટ્રાન્ઝિસ્ટર પરના તમામ તાજેતરના કાર્યનો સારાંશ આપ્યો (કોષ્ટક S2 જુઓ) (47–52). ઇલાસ્ટોમર્સ પર ડિવાઇસ ફેબ્રિકેશનને ઑપ્ટિમાઇઝ કરીને અને MGGs નો સંપર્કો તરીકે ઉપયોગ કરીને, અમારા ઓલ-કાર્બન ટ્રાન્ઝિસ્ટર ગતિશીલતા અને હિસ્ટેરેસિસ તેમજ ખૂબ જ સ્ટ્રેચેબલ હોવાના સંદર્ભમાં સારું પ્રદર્શન દર્શાવે છે.
સંપૂર્ણપણે પારદર્શક અને સ્ટ્રેચેબલ ટ્રાન્ઝિસ્ટરના ઉપયોગ તરીકે, અમે તેનો ઉપયોગ LED ના સ્વિચિંગને નિયંત્રિત કરવા માટે કર્યો (આકૃતિ 6A). આકૃતિ 6B માં બતાવ્યા પ્રમાણે, લીલો LED સીધા ઉપર મૂકવામાં આવેલા સ્ટ્રેચેબલ ઓલ-કાર્બન ઉપકરણ દ્વારા સ્પષ્ટ રીતે જોઈ શકાય છે. ~100% (આકૃતિ 6, C અને D) સુધી ખેંચાતી વખતે, LED પ્રકાશની તીવ્રતા બદલાતી નથી, જે ઉપર વર્ણવેલ ટ્રાન્ઝિસ્ટર પ્રદર્શન સાથે સુસંગત છે (મૂવી S1 જુઓ). ગ્રાફીન ઇલેક્ટ્રોડનો ઉપયોગ કરીને બનાવેલા સ્ટ્રેચેબલ કંટ્રોલ યુનિટ્સનો આ પહેલો અહેવાલ છે, જે ગ્રાફીન સ્ટ્રેચેબલ ઇલેક્ટ્રોનિક્સ માટે નવી શક્યતા દર્શાવે છે.
(A) LED ચલાવવા માટે ટ્રાન્ઝિસ્ટરનું સર્કિટ. GND, ગ્રાઉન્ડ. (B) લીલા LED ઉપર 0% સ્ટ્રેન પર લગાવેલા સ્ટ્રેચેબલ અને પારદર્શક ઓલ-કાર્બન ટ્રાન્ઝિસ્ટરનો ફોટો. (C) LED ને સ્વિચ કરવા માટે વપરાતું ઓલ-કાર્બન પારદર્શક અને સ્ટ્રેચેબલ ટ્રાન્ઝિસ્ટર LED ઉપર 0% (ડાબે) અને ~100% સ્ટ્રેન (જમણે) લગાવવામાં આવી રહ્યું છે. ઉપકરણ પર પીળા માર્કર્સ તરીકે સફેદ તીર નિર્દેશ કરે છે જે દર્શાવે છે કે અંતરમાં ફેરફાર ખેંચાઈ રહ્યો છે. (D) સ્ટ્રેચ્ડ ટ્રાન્ઝિસ્ટરનો સાઇડ વ્યૂ, જેમાં LED ઇલાસ્ટોમરમાં ધકેલવામાં આવ્યું છે.
નિષ્કર્ષમાં, અમે એક પારદર્શક વાહક ગ્રાફીન માળખું વિકસાવ્યું છે જે મોટા સ્ટ્રેન હેઠળ સ્ટ્રેચેબલ ઇલેક્ટ્રોડ્સ તરીકે ઉચ્ચ વાહકતા જાળવી રાખે છે, જે સ્ટેક્ડ ગ્રાફીન સ્તરો વચ્ચે ગ્રાફીન નેનોસ્ક્રોલ્સ દ્વારા સક્ષમ છે. ઇલાસ્ટોમર પર આ બાય- અને ટ્રાઇલેયર MGG ઇલેક્ટ્રોડ સ્ટ્રક્ચર્સ તેમની 0% સ્ટ્રેન વાહકતામાંથી અનુક્રમે 21 અને 65% જાળવી શકે છે, જે લાક્ષણિક મોનોલેયર ગ્રાફીન ઇલેક્ટ્રોડ્સ માટે 5% સ્ટ્રેન પર વાહકતાના સંપૂર્ણ નુકસાનની તુલનામાં 100% જેટલા ઊંચા સ્ટ્રેન પર છે. ગ્રાફીન સ્ક્રોલના વધારાના વાહક માર્ગો તેમજ ટ્રાન્સફર કરેલા સ્તરો વચ્ચેની નબળી ક્રિયાપ્રતિક્રિયા સ્ટ્રેન હેઠળ શ્રેષ્ઠ વાહકતા સ્થિરતામાં ફાળો આપે છે. અમે આ ગ્રાફીન માળખાને ઓલ-કાર્બન સ્ટ્રેચેબલ ટ્રાન્ઝિસ્ટર બનાવવા માટે વધુ લાગુ કર્યું. અત્યાર સુધી, આ બકલિંગનો ઉપયોગ કર્યા વિના શ્રેષ્ઠ પારદર્શિતા સાથે સૌથી વધુ સ્ટ્રેચેબલ ગ્રાફીન-આધારિત ટ્રાન્ઝિસ્ટર છે. જોકે હાલનો અભ્યાસ સ્ટ્રેચેબલ ઇલેક્ટ્રોનિક્સ માટે ગ્રાફીનને સક્ષમ કરવા માટે હાથ ધરવામાં આવ્યો હતો, અમે માનીએ છીએ કે સ્ટ્રેચેબલ 2D ઇલેક્ટ્રોનિક્સને સક્ષમ કરવા માટે આ અભિગમને અન્ય 2D સામગ્રી સુધી વિસ્તૃત કરી શકાય છે.
મોટા વિસ્તારવાળા CVD ગ્રાફીનને 0.5 મીટરના સતત દબાણ હેઠળ સસ્પેન્ડેડ Cu ફોઇલ્સ (99.999%; આલ્ફા એસર) પર ઉગાડવામાં આવ્યા હતા, જેમાં 50–SCCM (પ્રમાણભૂત ઘન સેન્ટીમીટર પ્રતિ મિનિટ) CH4 અને 20–SCCM H2 1000°C પર પુરોગામી તરીકે હતા. Cu ફોઇલની બંને બાજુઓ મોનોલેયર ગ્રાફીનથી ઢંકાયેલી હતી. Cu ફોઇલની એક બાજુ PMMA (2000 rpm; A4, માઇક્રોકેમ) નું પાતળું પડ સ્પિન-કોટેડ કરવામાં આવ્યું હતું, જેનાથી PMMA/G/Cu ફોઇલ/G માળખું બન્યું હતું. ત્યારબાદ, Cu ફોઇલને દૂર કરવા માટે આખી ફિલ્મને લગભગ 2 કલાક માટે 0.1 M એમોનિયમ પર્સલ્ફેટ [(NH4)2S2O8] દ્રાવણમાં પલાળવામાં આવી હતી. આ પ્રક્રિયા દરમિયાન, અસુરક્ષિત પાછળનો ગ્રાફીન પહેલા અનાજની સીમાઓ સાથે ફાટી ગયો અને પછી સપાટીના તણાવને કારણે સ્ક્રોલમાં ફેરવવામાં આવ્યો. સ્ક્રોલને PMMA-સપોર્ટેડ ઉપલા ગ્રાફીન ફિલ્મ સાથે જોડવામાં આવ્યા હતા, જેનાથી PMMA/G/G સ્ક્રોલ બન્યા. ત્યારબાદ ફિલ્મોને ડીઆયોનાઇઝ્ડ પાણીમાં ઘણી વખત ધોવામાં આવી અને ટાર્ગેટ સબસ્ટ્રેટ પર મૂકવામાં આવી, જેમ કે કઠોર SiO2/Si અથવા પ્લાસ્ટિક સબસ્ટ્રેટ. જોડાયેલ ફિલ્મ સબસ્ટ્રેટ પર સુકાઈ જાય કે તરત જ, નમૂનાને PMMA દૂર કરવા માટે એસીટોન, 1:1 એસીટોન/IPA (આઇસોપ્રોપીલ આલ્કોહોલ) અને IPA માં ક્રમિક રીતે 30 સેકન્ડ માટે પલાળી દેવામાં આવ્યો. ફિલ્મોને 15 મિનિટ માટે 100°C પર ગરમ કરવામાં આવી હતી અથવા G/G સ્ક્રોલનો બીજો સ્તર તેના પર સ્થાનાંતરિત થાય તે પહેલાં ફસાયેલા પાણીને સંપૂર્ણપણે દૂર કરવા માટે રાતોરાત વેક્યૂમમાં રાખવામાં આવી હતી. આ પગલું સબસ્ટ્રેટમાંથી ગ્રાફીન ફિલ્મના અલગ થવાને ટાળવા અને PMMA વાહક સ્તરના પ્રકાશન દરમિયાન MGGs ના સંપૂર્ણ કવરેજની ખાતરી કરવા માટે હતું.
MGG માળખાના આકારવિજ્ઞાનનું અવલોકન ઓપ્ટિકલ માઇક્રોસ્કોપ (Leica) અને સ્કેનિંગ ઇલેક્ટ્રોન માઇક્રોસ્કોપ (1 kV; FEI) નો ઉપયોગ કરીને કરવામાં આવ્યું હતું. G સ્ક્રોલની વિગતોનું અવલોકન કરવા માટે ટેપિંગ મોડમાં એક અણુ બળ માઇક્રોસ્કોપ (નેનોસ્કોપ III, ડિજિટલ ઇન્સ્ટ્રુમેન્ટ) ચલાવવામાં આવ્યું હતું. ફિલ્મ પારદર્શિતાનું પરીક્ષણ અલ્ટ્રાવાયોલેટ-દૃશ્યમાન સ્પેક્ટ્રોમીટર (એજિલેન્ટ કેરી 6000i) દ્વારા કરવામાં આવ્યું હતું. જ્યારે સ્ટ્રેન વર્તમાન પ્રવાહની લંબ દિશામાં હતું ત્યારે પરીક્ષણો માટે, ફોટોલિથોગ્રાફી અને O2 પ્લાઝ્માનો ઉપયોગ ગ્રાફીન માળખાને સ્ટ્રીપ્સ (~300 μm પહોળા અને ~2000 μm લાંબા) માં પેટર્ન કરવા માટે કરવામાં આવ્યો હતો, અને Au (50 nm) ઇલેક્ટ્રોડ્સને લાંબા બાજુના બંને છેડા પર શેડો માસ્કનો ઉપયોગ કરીને થર્મલી જમા કરવામાં આવ્યા હતા. ત્યારબાદ ગ્રાફીન સ્ટ્રીપ્સને SEBS ઇલાસ્ટોમર (~2 સેમી પહોળી અને ~5 સેમી લાંબી) સાથે સંપર્કમાં મૂકવામાં આવી, સ્ટ્રીપ્સની લાંબી ધરી SEBS ની ટૂંકી બાજુને સમાંતર હતી, ત્યારબાદ BOE (બફર્ડ ઓક્સાઇડ ઇચ) (HF:H2O 1:6) એચિંગ અને યુટેક્ટીક ગેલિયમ ઇન્ડિયમ (EGaIn) વિદ્યુત સંપર્કો તરીકે હતી. સમાંતર સ્ટ્રેન પરીક્ષણો માટે, અનપેટરન ગ્રાફીન સ્ટ્રક્ચર ES (~5 × 10 mm) ને SEBS સબસ્ટ્રેટ પર ટ્રાન્સફર કરવામાં આવ્યા હતા, જેમાં SEBS સબસ્ટ્રેટની લાંબી બાજુને સમાંતર લાંબા અક્ષો હતા. બંને કિસ્સાઓમાં, સમગ્ર G (G સ્ક્રોલ વિના)/SEBS ને મેન્યુઅલ ઉપકરણમાં ઇલાસ્ટોમરની લાંબી બાજુ સાથે ખેંચવામાં આવ્યું હતું, અને સ્થિતિમાં, અમે સેમિકન્ડક્ટર વિશ્લેષક (કીથલી 4200-SCS) સાથે પ્રોબ સ્ટેશન પર તાણ હેઠળ તેમના પ્રતિકાર ફેરફારો માપ્યા.
પોલિમર ડાઇલેક્ટ્રિક અને સબસ્ટ્રેટના કાર્બનિક દ્રાવક નુકસાનને ટાળવા માટે સ્થિતિસ્થાપક સબસ્ટ્રેટ પર અત્યંત ખેંચી શકાય તેવા અને પારદર્શક ઓલ-કાર્બન ટ્રાન્ઝિસ્ટર નીચેની પ્રક્રિયાઓ દ્વારા બનાવવામાં આવ્યા હતા. MGG સ્ટ્રક્ચર્સને SEBS પર ગેટ ઇલેક્ટ્રોડ તરીકે ટ્રાન્સફર કરવામાં આવ્યા હતા. એક સમાન પાતળા-ફિલ્મ પોલિમર ડાઇલેક્ટ્રિક સ્તર (2 μm જાડા) મેળવવા માટે, SEBS ટોલ્યુએન (80 mg/ml) દ્રાવણને 1 મિનિટ માટે 1000 rpm પર ઓક્ટાડેસિલટ્રિક્લોરોસિલેન (OTS)-સંશોધિત SiO2/Si સબસ્ટ્રેટ પર સ્પિન-કોટેડ કરવામાં આવ્યું હતું. પાતળા ડાઇલેક્ટ્રિક ફિલ્મને હાઇડ્રોફોબિક OTS સપાટીથી તૈયાર કરેલા ગ્રાફીનથી ઢંકાયેલા SEBS સબસ્ટ્રેટ પર સરળતાથી ટ્રાન્સફર કરી શકાય છે. LCR (ઇન્ડક્ટન્સ, કેપેસિટેન્સ, પ્રતિકાર) મીટર (એજિલેન્ટ) નો ઉપયોગ કરીને સ્ટ્રેનના કાર્ય તરીકે કેપેસિટેન્સ નક્કી કરવા માટે પ્રવાહી-ધાતુ (EGaIn; સિગ્મા-એલ્ડ્રિચ) ટોચના ઇલેક્ટ્રોડને જમા કરીને કેપેસિટર બનાવી શકાય છે. ટ્રાન્ઝિસ્ટરના બીજા ભાગમાં પોલિમર-સૉર્ટેડ સેમિકન્ડક્ટિંગ CNTsનો સમાવેશ થતો હતો, જે અગાઉ અહેવાલ કરાયેલ પ્રક્રિયાઓને અનુસરીને કરવામાં આવ્યો હતો (53). પેટર્નવાળા સ્ત્રોત/ડ્રેઇન ઇલેક્ટ્રોડ કઠોર SiO2/Si સબસ્ટ્રેટ પર બનાવવામાં આવ્યા હતા. ત્યારબાદ, બે ભાગો, ડાઇલેક્ટ્રિક/G/SEBS અને CNTs/પેટર્નવાળા G/SiO2/Si, એકબીજા સાથે લેમિનેટેડ કરવામાં આવ્યા હતા, અને કઠોર SiO2/Si સબસ્ટ્રેટને દૂર કરવા માટે BOE માં પલાળવામાં આવ્યા હતા. આમ, સંપૂર્ણપણે પારદર્શક અને સ્ટ્રેચેબલ ટ્રાન્ઝિસ્ટર બનાવવામાં આવ્યા હતા. ઉપરોક્ત પદ્ધતિ મુજબ મેન્યુઅલ સ્ટ્રેચિંગ સેટઅપ પર તાણ હેઠળ વિદ્યુત પરીક્ષણ કરવામાં આવ્યું હતું.
આ લેખ માટે પૂરક સામગ્રી http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/3/9/e1700159/DC1 પર ઉપલબ્ધ છે.
આકૃતિ S1. વિવિધ મેગ્નિફિકેશન પર SiO2/Si સબસ્ટ્રેટ્સ પર મોનોલેયર MGG ની ઓપ્ટિકલ માઇક્રોસ્કોપી છબીઓ.
આકૃતિ S4. બે-પ્રોબ શીટ પ્રતિકાર અને ટ્રાન્સમિટન્સ @550 nm ની મોનો-, બાય- અને ટ્રાઇલેયર પ્લેન ગ્રાફીન (કાળા ચોરસ), MGG (લાલ વર્તુળો), અને CNTs (વાદળી ત્રિકોણ) ની તુલના.
આકૃતિ S7. ~1000 ચક્રીય સ્ટ્રેન હેઠળ મોનો- અને બાયલેયર MGGs (કાળા) અને G (લાલ) નો સામાન્ય પ્રતિકાર ફેરફાર, અનુક્રમે 40 અને 90% સમાંતર સ્ટ્રેન સુધી લોડ થાય છે.
આકૃતિ S10. સ્ટ્રેન પછી SEBS ઇલાસ્ટોમર પર ટ્રાયલ લેયર MGG ની SEM છબી, જે ઘણી તિરાડો પર લાંબો સ્ક્રોલ ક્રોસ દર્શાવે છે.
આકૃતિ S12. 20% સ્ટ્રેન પર ખૂબ જ પાતળા SEBS ઇલાસ્ટોમર પર ટ્રાયલ લેયર MGG ની AFM છબી, જે દર્શાવે છે કે એક સ્ક્રોલ તિરાડ પર ઓળંગાઈ ગયો છે.
કોષ્ટક S1. સ્ટ્રેન પહેલાં અને પછી વિવિધ ચેનલ લંબાઈ પર બાયલેયર MGG-સિંગલ-વોલ્ડ કાર્બન નેનોટ્યુબ ટ્રાન્ઝિસ્ટરની ગતિશીલતા.
આ એક ઓપન-એક્સેસ લેખ છે જે ક્રિએટિવ કોમન્સ એટ્રિબ્યુશન-નોન-કોમર્શિયલ લાઇસન્સની શરતો હેઠળ વિતરિત કરવામાં આવે છે, જે કોઈપણ માધ્યમમાં ઉપયોગ, વિતરણ અને પુનઃઉત્પાદનની મંજૂરી આપે છે, જ્યાં સુધી પરિણામી ઉપયોગ વ્યાપારી લાભ માટે ન હોય અને મૂળ કાર્ય યોગ્ય રીતે ટાંકવામાં આવ્યું હોય.
નોંધ: અમે ફક્ત તમારા ઇમેઇલ સરનામાંની વિનંતી કરીએ છીએ જેથી તમે જે વ્યક્તિને પેજની ભલામણ કરી રહ્યા છો તે જાણી શકે કે તમે ઇચ્છો છો કે તે તેમને દેખાય, અને તે જંક મેઇલ નથી. અમે કોઈ ઇમેઇલ સરનામું કેપ્ચર કરતા નથી.
આ પ્રશ્ન તમે માનવ મુલાકાતી છો કે નહીં તે ચકાસવા અને સ્વચાલિત સ્પામ સબમિશનને રોકવા માટે છે.
નાન લિયુ, એલેક્સ ચોર્ટોસ, ટિંગ લેઈ, લિહુઆ જિન, તાએહો રોય કિમ, વોન-ગ્યુ બે, ચેનક્સિન ઝુ, સિહોંગ વાંગ, રાફેલ ફેટનર, ઝિયુઆન ચેન, રોબર્ટ સિંકલેર, ઝેનાન બાઓ દ્વારા
નાન લિયુ, એલેક્સ ચોર્ટોસ, ટિંગ લેઈ, લિહુઆ જિન, તાએહો રોય કિમ, વોન-ગ્યુ બે, ચેનક્સિન ઝુ, સિહોંગ વાંગ, રાફેલ ફેટનર, ઝિયુઆન ચેન, રોબર્ટ સિંકલેર, ઝેનાન બાઓ દ્વારા
© 2021 અમેરિકન એસોસિએશન ફોર ધ એડવાન્સમેન્ટ ઓફ સાયન્સ. સર્વાધિકાર આરક્ષિત. AAAS એ HINARI, AGORA, OARE, CHORUS, CLOCKSS, CrossRef અને COUNTER.Science Advances ISSN 2375-2548 ના ભાગીદાર છે.